本所藏內閣大庫檔案原藏於清宮內閣大庫，宣統元年（1909）因大庫整修而被移出。清亡後幾經轉手，一度被賣入同懋增紙廠作還魂紙，最後在首任所長傅斯年先生的奔走下，於民國十八年（1929）自李盛鐸手中購入。

這批檔案有四千多件明代（1368-1644）文書，三十多萬件清代（1644-1911）檔冊，包括內閣收貯的制詔誥敕、題奏本章、朝貢國表章、內閣各廳房處的檔案、修書各館檔案、試題、試卷、瀋陽舊檔等，而以題奏本章佔最大宗。

內閣大庫檔案內容多涉及一般行政事務，而許多案例並不見於會典或則例，是研究制度史的重要材料，同時對於社會史、經濟史或法制史等的研究也極具價值。

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